В 1869 г. частью собора стали три помещения, специально предназначенные для размещения даров и реликвий, преподнесенных в дар Армянской церкви. В 1955 г. это собрание стало основой музея. Здесь представлен ряд священных реликвий, ценнейшие из них — копье, которым, по преданию, пронзили тело Христа, частичка Ноева ковчега, фрагмент колена Иоанна Крестителя, осколок от Древа Креста, на котором распяли Иисуса, и шип из тернового венца Спасителя.

Здесь хранится множество предметов культа, имеющих большую историческую и художественную ценность: одежды священников с вышивкой золотом и жемчугами, распятия и посохи католикосов, золотые и серебряные изделия, а также изделия из слоновой кости с украшениями из филиграни и драгоценных камней, уникальные монеты античной эпохи, древние манускрипты.

В числе наиболее любопытных экспонатов — кресла католикосов XVII в., украшенные слоновой костью и перламутром, опирающиеся на литые серебряные подставки в виде львиных лап.